În aprilie 1836, „Societatea Filarmonica” – societate culturală înfiinţată de I.H. Rădulescu şi Ioan Cîmpineanu – cumpără Hanul Cîmpinencii pentru a construi în acel loc clădirea Teatrului Naţional şi începe colectarea de bani şi materiale pentru acest scop.

În 1840, „Obşteasca Adunare” propune domnitorului Alexandru Ghica un proiect pentru construcţia Teatrului Naţional cu cheltuiala statului. Proiectul este aprobat la 4 iunie 1840. Domnitorul Gheorghe Bibescu reia ideea înfiinţării teatrului şi aprobă o nouă locaţie: fostul han Filaret. Locul hanului Filaret a fost ales din mai multe motive: se întindea până la mijlocul Podului Mogoşoaiei (azi, Calea Victoriei) şi se afla oarecum în centrul oraşului; după cutremurul din 1838, hanul suferise pagube importante şi trebuia dărâmat.

Conform unei mărturii a lui Pantazi Ghica, pe locul viitorului Teatru Naţional se afla, pe la 1830, „o băltoacă mare, verde-neagră, în care orăcăiau broaştele, pe când raţele se bălăceau în şanţurile largi de-a lungul Podului…” („Podul Mogoşoaiei”, devenit Calea Victoriei după Războiul de Independenţă).

În ianuarie 1852 s-a raportat domnului că pentru construcţie s-au cheltuit 1.518.675 lei şi până la terminarea lucrării mai erau necesari 1.039.961 lei. Dar şi aceste prevederi au fost depăşite. Toate cererile arhitectului Hefft erau aprobate de Ştirbei. În cursul anului 1852 lucrările s-au desfăşurat într-un ritm intens. Decoraţiunile interioare au fost realizate de germanul Mühldörfer.

La 31 decembrie 1852 are loc inaugurarea Teatrului Naţional, cu piesa „Zoe sau Amantul împrumutat”, vodevil cu cântece. În 1875, Teatrul cel Mare din Bucureşti devine Teatru Naţional, sub directoratul scriitorului Alexandru Odobescu.

În timpul celui de-al Doilea Război Mondial, mai exact în 26 august 1944, aviaţia germană a executat o misiune de distrugere a Palatului Telefoanelor, bomba însă a ratat ţinta şi a căzut pe Teatrul Naţional, care se găsea de cealaltă parte a străzii. Deşi clădirea Teatrului Naţional a fost distrusă, teatrul a continuat să funcţioneze cu două scene „de împrumut” – Sala „Studio” şi Sala Comedia. Terenul vechiului Teatru National a rămas viran până în anii 1990, când s-a construit acolo Hotelul Novotel. Porticul de intrare al clădirii dispărute în 1944 a fost reconstruit, simbolic, devenind portalul de intrare în noua construcţie cu faţadă de sticlă a hotelului

Actuala clădire a teatrului a fost inaugurată în versiunea ei originală în decembrie 1973, modificată apoi considerabil în 1983-84, revenindu-se la forma iniţială exterioară în 2012-2014.